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发布日期:2025-04-03 15:53:56来源:凯发k8国际首页登录仪器

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  将这些粒子缩小到纳米级原子团簇或单原子合金进一步提高了它们的催化性能✿ღ◈。这种尺寸的减小增加了表面分散凯发k8国际官方网站✿ღ◈,并优化了贵金属原子的使用✿ღ◈。此外✿ღ◈,这些纳米级的变化改变了活性位点的电子结构✿ღ◈,这可以显著影响反应的活性和选择性国美在线优惠券✿ღ◈。通过仔细调整贵金属单原子与基体金属之间的键合✿ღ◈,研究人员可以创造灵活的环境✿ღ◈,微调激活特定官能团所需的电子特性凯发k8国际官方网站✿ღ◈。尽管取得了这些进展✿ღ◈,但实现这种活性位点的原子精确制造仍然是一个重大挑战✿ღ◈。

  研究人员首先开发了一种方法✿ღ◈,以Pt- Fe -Pt异质三聚体(Pt-Fe-Pt heterotrimer)的形式密集地填充和精确定位分离的Pt原子在α-Fe纳米颗粒上✿ღ◈。Pt- Fe -Pt异质三聚体是通过H2还原Pt-Fe2O3粒子对得到的国美在线优惠券✿ღ◈,其中3.3 nm的Pt粒子位于9.8 nm的Fe2O3粒子上凯发k8国际官方网站凯发k8国际官方网站✿ღ◈。在H2还原过程中✿ღ◈,氧化铁被还原为铁✿ღ◈,通过表面合金化使Pt颗粒在铁颗粒表面分散成Pt- Fe -Pt异质三聚体凯发k8国际官方网站✿ღ◈。

  此外✿ღ◈,研究人员还揭示了Pt-Fe-Pt异质三聚体的形成途径和配位环境✿ღ◈。在丁烯醛(crotonaldehyde简称CAL)气相加氢反应中国美在线优惠券✿ღ◈,Pt-Fe-Pt异质三聚体更倾向于C=O键加氢生成丁烯醇(crotyl alcohol)✿ღ◈,而不是共轭C=C键✿ღ◈。本征加氢速率提高了35倍国美在线优惠券✿ღ◈,有效地解决了加氢反应中活性与选择性的权衡问题凯发k8国际官方网站✿ღ◈。

  此外✿ღ◈,研究人员还发现了Pt-Fe-Pt异质三聚体的位点键识别模式✿ღ◈。左端Pt原子锚定C=C键✿ღ◈,中心Fe原子激活C=O键✿ღ◈,C=O键被右端Pt原子吸附的H原子进一步氢化✿ღ◈。

  申文杰教授说✿ღ◈:“我们的研究在分子水平上量化了表面催化反应✿ღ◈,并提供了一种以原子精度定制双金属催化剂活性位点的策略✿ღ◈。”

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